Le rôle du commissaire Juve devait initialement être confié à Bourvil, qui refusa peu avant le début du tournage.

L'acteur russo-américain Yul Brynner fut un temps envisagé pour le double rôle de Fandor/Fantômas, mais son cachet trop élevé fut refusé par le réalisateur André Hunebelle, ce qui ouvrit la voie à Jean Marais.

Raymond Pellegrin, qui prête finalement sa voix à Fantômas dans toutes ses incarnations, avait aussi été pressenti pour incarner le personnage à l'écran.

La mannequin populaire Marie-Hélène Arnaud fut choisie pour incarner Lady Beltham, et le véritable joaillier Pierre Arpels, fils d'un cofondateur de Van Cleef & Arpels, apparaît dans son propre rôle lors de la scène d'ouverture.

Les extérieurs furent tournés de juillet à septembre 1964 à Paris (place Vendôme, Concorde, Champs-Élysées, place de la Nation), dans le Val-d'Oise et dans les Bouches-du-Rhône, notamment au col de l'Espigoulier et à la calanque d'En-Vau.

Le léger maquillage de Louis de Funès pour jouer Fantômas déguisé en Juve nécessitait deux heures et demie de travail chaque jour.

Sur le tournage, le courant ne passait pas entre Jean Marais et Louis de Funès ; Marais jugeait que le talent comique de De Funès reposait sur la mauvaise humeur et que les deux acteurs ne concevaient pas leur métier de la même façon.

Le champion de moto-cross Rémy Julienne fut engagé par le cascadeur Gil Delamare pour doubler Jean Marais lors de la poursuite finale à moto, bien que l'acteur ait réalisé lui-même la majorité de ses cascades.

Le cascadeur Jean Sunny accepta exceptionnellement, pour la seule fois de sa carrière, de participer à un film pour tourner la vertigineuse séquence de la voiture sans freins dévalant une pente au col de l'Espigoulier.

Louis de Funès, voulant ne pas paraître physiquement inférieur à Jean Marais, sauta lui-même d'un pont sur un train en marche ; en revanche, il se blessa lors de la scène où il est suspendu à une grue, la suspension prolongée ayant provoqué une paralysie des muscles de l'épaule qu'il mit plusieurs années à surmonter.

Le film attira 4,5 millions de spectateurs en France et un succès phénoménal de 45,5 millions d'entrées en URSS, le classant 77e du box-office soviétique de tous les temps, ce qui donna un temps l'idée d'un « Fantomas à Moscou ».

L'accent circonflexe du nom « Fantômas » fut retiré du titre du film, probablement dans un souci d'internationalisation, bien que le nom original apparaisse parfois intact à l'écran.

Marcel Allain, seul auteur encore vivant de Fantômas, poursuivit Gaumont en justice pour dénaturation de son œuvre par ces adaptations jugées trop « bouffonnes » ; il obtint gain de cause en 1969, le tribunal rendant caduc son contrat et réévaluant ses droits à 3 % des recettes des films.

Le film sud-coréen La Diablesse aux 1 000 visages (1969) de Chung Chang-wha s'inspire fortement de ce Fantomas.

En 2002, un nouveau projet de film Fantômas fut annoncé avec Jean Reno et José Garcia, avec un budget de 50 millions d'euros et Christophe Gans pressenti à la réalisation, mais il ne vit finalement jamais le jour.