Avant que Georges Descrières ne soit choisi pour incarner Arsène Lupin, plusieurs autres acteurs avaient été envisagés pour le rôle-titre, notamment Philippe Nicaud, Pierre Vernier, Jean-Pierre Cassel ou Jean Piat.

Le premier épisode, Le Bouchon de cristal, a été tourné en 1969 dans la demeure de Louise de Vilmorin.

En 1971, le réalisateur Jean-Pierre Melville envisageait de tourner un film Arsène Lupin pour le cinéma avec Alain Delon dans le rôle-titre, mais le projet a avorté sans que l'on sache si l'adaptation télévisée en a été la cause.

Les chansons du générique, L'Arsène pour la première série puis Gentleman-Cambrioleur pour la seconde, ont été composées par Jean-Pierre Bourtayre sur des textes de Jacques Lanzmann puis d'Yves Dessca et Alain Boublil, et interprétées par Jacques Dutronc avec un grand succès.

Le réalisateur Jean-Paul Salomé a confié dans les commentaires du DVD de son film Arsène Lupin (2004) qu'il avait beaucoup aimé cette série télévisée étant enfant.

La chaîne allemande coproductrice, l'un des investisseurs, ne pouvait diffuser la série qu'entre 18h et 20h en raison des règles sur la publicité, ce qui imposait un programme adapté aux familles et aux enfants regardant seuls ; cela a conduit à édulcorer et aplatir certaines intrigues originales de Maurice Leblanc pour éviter tout risque de plainte forçant une diffusion plus tardive.

L'interprétation d'Arsène Lupin par Georges Descrières montrait davantage de similitudes avec le personnage de Graf Yoster qu'avec la description originale du personnage par Maurice Leblanc, se comportant avant tout comme un parfait gentleman ne se mettant jamais en colère.

Parmi les guest stars de la série figuraient des acteurs allemands tels que Günter Strack et Sky du Mont.