Сэм Рольф, соавтор сериала, первоначально хотел, чтобы смысл аббревиатуры U.N.C.L.E. оставался неоднозначным и мог предполагать как «Uncle Sam» (Дядя Сэм), так и Организацию Объединённых Наций, но юридический отдел MGM опасался коммерческого использования «U.N.» и вынудил расшифровать аббревиатуру как United Network Command for Law and Enforcement.
Иэн Флеминг внёс вклад в создание сериала после того, как его подошёл соавтор Норман Фелтон, предложив персонажей Наполеона Соло и Апрель Дэнсер, и изначально шоу должно было называться «Ian Fleming's Solo».
Юридическая фирма, представляющая продюсеров «Джеймса Бонда» Гарри Зальцмана и Альберта Брокколи, потребовала прекратить использование имени Флеминга и имени персонажа «Соло», поскольку в фильме о Бонде «Голдфингер» появлялся малозначительный босс мафии по имени «Mr. Solo», спор был урегулирован сохранением имени персонажа Наполеон Соло, но изменением названия сериала.
Наполеон Соло первоначально должен был быть единственным центром внимания сериала, но русский агент Илья Куряйкин в исполнении Дэвида Маккаллума вызвал такой энтузиазм поклонников, что два персонажа стали командой.
Уильям Шатнер и Леонард Нимой появились вместе в эпизоде 1964 года «The Project Strigas Affair», за два полных года до премьеры «Звёздного пути», с Шатнером в роли героического гражданского добровольца и Нимоем в роли помощника злодея.
Пилотный эпизод, снятый в цвете в конце 1963 года на фабрике мыла Lever Brothers в Калифорнии, вначале представлял Уилла Кулуву в роли главы U.N.C.L.E. (мистер Эллисон) вместо позднейшего мистера Уэверли в исполнении Лео Г. Кэррола, но впоследствии пришлось переснять и отредактировать с 70 до 50 минут, перевести в чёрно-белый формат для телетрансляции под названием «The Vulcan Affair».
Продюсеры рассматривали несколько альтернативных названий для организации антагонистов, прежде чем остановились на Thrush, включая Raven, Shark, Squid, Vulture, Tarantula, Snipe, Sphinx, Dooom и Maggot; в театральной версии «To Trap a Spy» использовалось название WASP, потому что Thrush первоначально звучал слишком похоже на SMERSH Флеминга, хотя само WASP пришлось избегать на некоторых рынках из-за организации W.A.S.P. из британского сериала «Stingray».
Реквизитный пистолет «U.N.C.L.E. Special», модульный пистолет, который можно было переоборудовать в автоматный карабин, вызвал такой наплыв писем поклонников, что органы власти посетили площадку, расследуя сообщения о том, что студия незаконно производит пулемёты, потребовав экскурсию по реквизиту, чтобы доказать, что оружие было безвредными муляжами.
Автомобиль «U.N.C.L.E. car», появившийся в поздних сезонах, представлял собой модифицированный Piranha Coupe, построенный на шасси Chevrolet Corvair; после того как он был потерян после окончания шоу, его заново обнаружили в Колорадо в начале 1980-х годов и восстановили оскароносный художник по спецэффектам Роберт Шорт.
Тема сериала, написанная Джерри Голдсмитом, эволюционировала каждый сезон вместе с тоном шоу: композиторы использовали драматические духовые инструменты и военные ритмы в первом сезоне, джазовую флейту и бонго во втором сезоне, и более комичный R&B орган и саксофон в третьем сезоне; партитура Нельсона Риддла для «The Concrete Overcoat Affair» настолько не понравилась исполнительному продюсеру Норману Фелтону, что он больше никогда не нанимал Риддла.
Успех сериала привёл к тому, что MGM выпустила несколько эпизодов в кинотеатрах в качестве B-фильмов или двойных программ, включая «To Trap a Spy» и «The Spy with My Face», с маркетингом, в котором «in color» было ярко представлено, поскольку многие зрители всё ещё располагали только чёрно-белыми телевизорами.
